Transport réactif des terres rares en milieu poreux : étude expérimentale et modélisation - Observatoire Des Sciences De L'Univers De Rennes (OSUR)

his project has been conducted within the framework of the European Union’s Horizon 2020 research and innovation program: ITN PANORAMA.
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Le jury sera composé de :

Rapporteurs: Christelle Latrille Directrice de recherche, CEA Université Paris-Saclay
Thorsten Schäfer Professeur, Friedrich Schiller University Jena

Examinateurs: Caroline Kirk Professeur, School of Chemistry, University of Edinburgh
Vincent Lagneau Professeur, PSL University/Mines ParisTech, Centre de Géosciences

Résumé:
Les terres rares sont devenus des contaminants des eaux de surface, des eaux souterraines et des sols en raison de leur utilisation dans les technologies modernes. Les spectres de terre rares, résultants de légères différences chimiques le long de cette série de 14 éléments, ainsi que leur comparaison avec d’autres métaux analogues (Sc, Y, Th, U), permettent également de tracer des processus hydrobiogéochimiques. Cette étude vise à élucider le rôle conjoint de l'adsorption des terres rares sur les particules naturels et des conditions d'écoulement sur la variabilité des spectre de terres rares dans les milieux poreux. En combinant des expériences en réacteurs fermés et en colonne avec des approches de modélisation mécanistique à l'échelle moléculaire et macroscopique, il a été révélé que la mobilité des terres rares peut être fortement affectée par les minéraux et matières organiques naturels dans diverses conditions, avec du sable comme phase immobile du sol et/ou des colloïdes comme phase mobile. Les résultats ont montré que les spectres d'adsorption des terres rares peuvent servir de sonde de l'hétérogénéité des sites de surface ou de l'occurrence de processus cinétiquement limités lors de leur transport aqueux ou colloïdal. Ce travail aidera à mieux prendre en compte les hétérogénéités chimiques et physiques à plusieurs échelles pour prédire avec précision la migration et le transport des terres rares dans des contextes géochimiques variés.

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Abstract:
Rare Earth Elements (REE) have emerged as contaminants in surface waters, groundwater, and soils due to their widespread use in modern technologies. The distinct patterns arising from subtle chemical differences within the 14-element series, alongside analogous metals (Sc, Y, Th, U), serve as tracers for hydrobiogeochemical processes. This study aims at elucidating the joint role of REE adsorption onto environmental minerals, and flow conditions, on REE pattern variability in porous media. By combining batch and column experiments with mechanistic modeling approaches at molecular and macroscopic scales, it was revealed that the mobility of REE can be strongly affected by environmental minerals under various conditions, with sand as immobile soil phase and/or colloids as the mobile phase. Results showed that REE adsorption patterns can probe surface site heterogeneity and the occurrence of kinetically limited processes in aqueous vs colloidal transport. This work will help in understanding multiscale chemical and physical heterogeneities for accurately predicting the migration and transport of REE in geochemical settings.